Mặc dù là người có nhiều chiến công to lớn trong kháng chiến chống quân Minh xâm lược nhưng trong các bộ sử chính thống không thấy nhắc đến nhiều sự tích và công lao của ông, tuy nhiên ở một số tài liệu khác có nhắc đến ông khá nhiều. Trong cuốn Việt Lam xuân thu ( hay còn gọi là Việt Lam tiểu sử, dựng lại cuộc khởi nghĩa Lam Sơn ) có nhiều đoạn nói về ông. Hay như trong bộ Minh thực lục của nhà Minh có nhiều lần nhắc đến Lê Thiện như một dũng tướng của nghĩa quân Lam Sơn với những trận đánh trong các năm từ 1420 đến 1427.

Đội quân Cốc Sơn do ông làm thủ lĩnh đã làm chủ được toàn bộ huyện Hương Sơn gây được sức ảnh hưởng lớn ở Hà Tĩnh lúc bấy giờ. Khi nghĩa quân Lam Sơn tiến quân vào Nghệ An, ông đã chỉ huy đội quân phối hợp cùng nghĩa quân Lê Lợi. Lê Lợi đã thu nạp đội quân Cốc Sơn thành nghĩa quân kháng chiến và cùng Nguyễn Tuấn Thiện cắt tóc kết nghĩa, giết ngựa trắng ăn thề, dưới gốc cây thị ở xóm Nậy(xã Sơn Phúc) nguyện một lòng giết giặc cứu nước.

Trải qua 10 năm chống giặc ngoại xâm, với tài thao lược và lòng dũng cảm Nguyễn Tuấn Thiện đã cùng với Lê Lợi, Nguyễn Trãi cùng các tướng lĩnh khác như Đinh Liệt, Trịnh Khả, Lê Sát, Nguyễn Xí... đã hoàn thành sứ mạng vẻ vang, quét sạch quân thù, trả lại nền độc lập cho Đại Việt.

Sau khi đánh đuổi giặc Minh ra khỏi bờ cõi, năm Thuận Thiên thứ nhất (1428), ông được liệt vào hàng Khai quốc công thần và được phong làm Tĩnh nạn Tuyên lực Trung liệt Minh nghĩa Khai quốc Công thần Đô Tổng quản phó Nguyên soái, Trung lãng Đại phu Tá phụng Thánh vệ Đại tướng quân ( tước Đại Trí Tự ). Và được Vua ban quốc tính họ Lê nên sử thời đấy gọi là Lê Thiện.Ông được giao chức Thị thần, rồi giữ chức Thống lĩnh quân đội của Châu Hoan và Châu Ái.

Khi xây dựng triều chính, củng cố quyền lực nhà Hậu Lê, Lê Lợi đã nghi kị và giết hại một số công thần như Trần Nguyên Hãn, Phạm Văn Xảo. Nguyễn Tuấn Thiện bèn treo ấn từ quan xin về quê, ở tại đất Ninh Xá (nay là làng Trung Ninh, xã Sơn Ninh, Hương Sơn, Hà Tĩnh ).Ông mất năm 1494 thời vua Lê Thánh Tông, thọ 93 tuổi.